Cu-AFXゼオライト上でのアンモニア脱硝メカニズムMechanism of NH3-SCR by Cu-AFX Zeolites
北海道大学触媒科学研究所Institute for Catalysis, Hokkaido University ◇ 〒001–0021 北海道札幌市北区北21条西10丁目
NH3を還元剤とするNOxの選択還元反応(NH3-SCR)が大型ディーゼル車用尿素脱硝システムのコア技術として実用化されている。触媒化学分野における近年のホットトピックスは,Cu-CHA等の小細孔ゼオライトにCuをイオン交換させた触媒の高いNH3-SCR性能や高耐久性を理解するための基礎研究である。本稿では小細孔ゼオライト系Cu触媒の例としてCuイオン交換AFXゼオライト(Cu-AFX)を用いて,NH3-SCRの反応機構を各種in situ分光法によって研究した成果を述べる。本系は,Cu2+に配位したNH3がNOと反応して,Cu2+のCu+への還元に伴うN2とH+の生成(還元素過程),Cu+とO2とH+からのCu2+と水の生成(再酸化素過程)の2段階の素過程を繰り返して進行する。活性種はCuイオンであり,ゼオライトの役割はCu2+/Cu+イオン,および,中間生成物であるプロトンのイオン交換サイトを提供することであると結論した。
The selective reduction reaction of NOx (NH3-SCR) using NH3 as a reducing agent has been commercialized as a core technology of a urea-SCR system for diesel vehicles. A recent hot topic in heterogeneous catalysis is fundamental research for understanding the high NH3-SCR performance and high durability of Cu ion-exchanged small pore zeolites such as Cu-CHA. This paper describes our recent results on the mechanism of NH3-SCR over Cu ion-exchanged AFX zeolite (Cu-AFX) studied by using various in situ spectroscopic methods. It is concluded that Cu2+-NH3 complexes react with NO to produce N2, H+ and Cu+ (reduction half cycle), and subsequent reaction of Cu+ and H+ with O2 to yield water and Cu2+ (oxidation half cycle). The active species are Cu ions and the role of zeolites is simply to provide ion exchange sites for Cu2+/Cu+ ions and proton.
キーワード:NOx選択還元;ディーゼル脱硝;反応機構;銅イオン交換ゼオライト
Key words: selective reduction of NOx; diesel de-NOx; reaction mechanism; copper ion exchanged zeolites
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