日本ゼオライト学会 刊行物 Publication of Japan Zeolite Association

ISSN: 0918–7774
一般社団法人日本ゼオライト学会 Japan Zeolite Association
〒162-0801 東京都新宿区山吹町358-5 アカデミーセンター Japan Zeolite Association Academy Center, 358-5 Yamabuki-cho, Shinju-ku, Tokyo 162-0801, Japan
Zeolite 35(3): 92-100 (2018)
doi:10.20731/zeoraito.35.3.92

解説解説

リン修飾小細孔ゼオライトの合成とNH3-SCR触媒特性Syntheses of Phosphorus-modified Small-pore Zeolites and Their Catalytic Performance for NH3-SCR

広島大学大学院工学研究科応用化学専攻Department of Applied Chemistry, Graduate School of Engineering, Hiroshima University ◇ Higashi-Hiroshima 739–8527, Japan

受理日:2018年5月10日Accepted: May 10, 2018
発行日:2018年7月15日Published: July 15, 2018
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8員環細孔から構成される小細孔ゼオライトは,ディーゼル排ガス浄化プロセスであるアンモニアを用いた選択的触媒還元(NH3-SCR)やメタノールからの低級オレフィン製造プロセス(MTO)において優れた触媒特性を発揮することから,近年特に注目を集めているゼオライト構造群である。これら小細孔ゼオライトが主に用いられている反応プロセスは,高温の水蒸気下で進行するため,そのような過酷な雰囲気でも安定して触媒特性を発揮できるような高い耐熱/耐水熱安定性が要求される。我々は,テトラアルキルホスホニウムを構造規定剤かつリン修飾剤とし,ゼオライトを出発原料とする「ゼオライト水熱転換法」により,高い触媒耐久性(耐水熱安定性)を持つリン修飾小細孔ゼオライトの合成に成功した。また,適切なホスホニウムカチオンと併用されるアンモニウムカチオンの選定によってさまざまな骨格構造を持つリン修飾小細孔ゼオライトの合成に成功し,さらにそのリン修飾度の制御も可能とした。このリン修飾ゼオライトがNH3-SCR触媒として優れた触媒耐久性を示すことも明らかにした。

Small-pore zeolites composed of 8-memberd ring windows are one of the most attractive structure series of zeolites. They exhibit high catalytic performance in the selective catalytic reduction of NOx with ammonia for purification of diesel emission and the light olefin production from methanol. As these processes are performed at high reaction temperatures in the presence of steam, however, an improvement in the thermal and hydrothermal resistance of zeolites is a critical issue for developing high-performance zeolite catalysts with high catalytic activity and selectivity. Here we report syntheses of phosphorus-modified small-pore zeolites with high thermal/hydrothermal stability by hydrothermal conversion of FAU zeolite in the presence tetraalkylphosphonium cations as both organic structure directing and phosphorus modifying agents. We succeeded in synthesizing various phosphorus-modified small-pore zeolites with different framework structures and the phosphorus modification degree could be controlled. It was also found that the phosphorus-modified small-pore zeolite catalysts exhibited good catalytic durability and hydrothermal stability on NH3-SCR process.

キーワード:小細孔ゼオライト;ゼオライト水熱転換;テトラアルキルホスホニウム;リン修飾;NH3-SCR

Key words: small-pore zeolite; hydrothermal conversion of zeolite; tetraalkylphosphonium; phosphorus modification; NH3-SCR

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