日本ゼオライト学会 刊行物 Publication of Japan Zeolite Association

ISSN: 0918–7774
一般社団法人日本ゼオライト学会 Japan Zeolite Association
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Zeolite 32(1): 16-22 (2015)
doi:zeoraito.32.1.16

解説解説

シリカライト-1細孔へのCO2及びジメチルエーテルの吸着経路結晶面の直接封鎖と単結晶XRDによる吸着挙動の異方性の検討Adsorption Pathway of CO2 and Dimethyl Ether in Silicalite-1 Zeolite ChannelsObservation of adsorption anisotropy by selective sealing of crystal faces and single-crystal XRD structural analysis

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受理日:2015年1月15日Accepted: January 15, 2015
発行日:2015年3月10日Published: March 10, 2015
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シリカライト-1等のMFI型ゼオライトにはsinusoidal channelとstraight channelという2種の直交する細孔があり,それらの細孔入口は結晶面(100)及び(010)にそれぞれに存在する。Channel入口のある結晶面をシリコーン樹脂で選択的に封鎖し吸着経路を一方のchannelに制限することで,MFI型ゼオライトの細孔へのCO2及びジメチルエーテル(DME)の主な吸着経路を検討した。単結晶XRDにより決定したそれぞれの経路での吸着構造は,吸着経路によって吸着速度が異なることを示している。CO2の吸着はstraight channel経路の方が4.2倍速く,DMEの吸着はsinusoidal channel経路の方が5.1倍速い。この結果はMFI型ゼオライトへの吸着の異方性を定量的に明らかにした初めての例である。CO2及びDMEはそれぞれstraight channel及びsinusoidal channelを安定な吸着サイトとしており,主な吸着経路と安定な吸着サイトとの関係が明らかとなった。

The MFI-type zeolite has two kinds of orthogonal channels: sinusoidal channel and straight channel. The mouths of the sinusoidal channels are on (100) crystal faces, while those of the straight channels are on (010) faces. The entrance and diffusion pathway of CO2 and dimethyl ether (DME) in MFI-type zeolite channels are investigated by a selective sealing method. The channel mouths are directly sealed by silicone resin so as to restrict the entrance and diffusion pathways to the sinusoidal channel pathway or the straight channel pathway. The locations and loadings of the guest CO2 and DME molecules are determined by single-crystal X-ray diffraction structural analysis. The structures show the difference of the adsorption rates between the pathways. CO2, favoring the straight channel as its stable adsorption site, selects the straight channel pathway as the dominant pathway. DME, favoring the sinusoidal channel as its stable adsorption site, selects the sinusoidal channel pathway as the dominant pathway. The dominant pathway correlates with the stability of the channel as adsorption sites. The straight channel pathway is 4.2 times faster than the sinusoidal channel pathway for the CO2, and the sinusoidal channel pathway is 5.1 times faster than the straight channel pathway for the DME. This is the first report to describe the quantitatively-measured adsorption anisotropy of the MFI-type zeolites.

キーワード:MFI型ゼオライト;シリカライト-1;単結晶XRD;吸着異方性;吸着速度

Key words: MFI-type zeolites; silicalite-1; single-crystal XRD; adsorption anisotropy; adsorption rate

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