1 岐阜大学工学部機能材料工学Department of Materials Science and Technologies, Gifu University ◇ 〒501-1193 岐阜県岐阜市柳戸1-1 岐阜大学工学部機能材料工学科
2 大阪大学大学院基礎工学研究科物質創成専攻Division of Chemical Engineering, Graduate School of Engineering Science, Osaka University
パラキシレンは付加価値の高い物質である一方で，その製造においては，キシレン異性体分離コストが高いという課題がある。本研究では，MFI型ゼオライトZSM-5を触媒として用い，その外表面を同じMFI型の純シリカゼオライトsilicalite-1で被覆することにより，パラキシレンを極めて高い選択性で合成できることを見出した。通常のZSM-5は転化率の増大とともにパラ選択性が大幅に低下するのに対して，本触媒では高転化率においても優れたパラ選択性を示すことがわかった。また，silicalite-1で被覆することによって，触媒劣化が抑制される効果も見出した。silicalite-1層の厚みは，細孔の存在するa軸およびb軸方向に対して薄く，ZSM-5結晶上にエピタキシャルに成長しており，このような構造が触媒性能に大きく影響していることがわかった。本手法では，同じMFI構造のゼオライトの結晶成長により容易に結晶外表面の酸点を不活性化させ，ゼオライト本来の形状選択性を発揮させることができた。今後，異種構造のゼオライトのコンポジットを含め，様々なゼオライトに対して応用できるものと期待される。
Production of alkylbenzenes is one of the most important technologies on the chemical industry. p-Xylene is, in particular, much valuable in alkylbenzenes due to the steady increase of its market demand, and catalysts development for selective formation of p-xylene has been attractive because of the low p-xylene selectivity in the thermodynamic equilibrium and the high energy consumption on its separation from xylene isomers. For selective formation of p-xylene, MFI type aluminosilicate zeolite, ZSM-5 was coated with pure silica MFI, silicalite-1. The core-shell zeolite catalyst showed extremely high paraselectivity with high toluene conversion on the alkylation of toluene. The silcalite-1 layer with a few hundred nanometers was epitaxially grown on the ZSM-5 crystal resulting in the direct connection of pores between ZSM-5 and silicalite-1. This direct connection of pores and deactivation of acid sites on the external surface of the ZSM-5 crystal could achieve the remarkable para-selectivity with high toluene conversion.
キーワード：ZSM-5；silicalite-1；core-shell；p-xylene
Key words: ZSM-5; silicalite-1; core-shell; p-xylene
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