岡山大学大学院自然科学研究科機能分子化学専攻（理学系）Graduate School of Natural Science and Technology, Okayama University ◇ 〒700-8530 岡山県岡山市北区津島中3-1-1
室温で窒素や水素分子に対して特異な吸着特性を示す物質はほとんど知られていない．我々は銅イオン交換ゼオライト（特に，銅イオン交換MFI型ゼオライト：CuMFI）が室温でさえ，窒素や水素に対して極めて高い吸着特性を示すということを見いだした．ゼオライト中で三配位の構造をとる一価銅イオン種からなるサイトが窒素の吸着に活性であることを明らかにした。イオン交換法を工夫し，酢酸銅と酢酸アンモニウムを含む水溶液をイオン交換液として用いる方法が，高い吸着能を示す試料の調製のために有効であることがわかった。このイオン交換法によって，窒素吸着に対して活性なサイトに銅イオンが選択的にイオン交換され，二価の銅イオンから一価の銅イオンに高効率で還元されることが，それらが高い窒素吸着特性を示す要因であることを明らかにした。一方，水素は一価の銅イオンにη2型で吸着すること，この吸着水素種が室温でも活性化されることも見いだした。これらの現象をうまく利用すると，窒素の固定化剤・活性化剤，水素の吸着・活性化剤の開発などへの応用も期待できる。
There are few materials that can adsorb dinitrogen (N2) and dihydrogen (H2) molecules easily and safely around room temperature. We found that a copper-ion-exchanged MFI-type zeolite (CuMFI), which exhibits an extremely efficient adsorption feature for both N2 and H2 molecules even at room temperature, has been successfully prepared by the ion exchange in an aqueous solution of Cu(CH3COO)2 containing a component of NH4CH3COO. The structure of N2 adsorbed species on Cu+ in MFI is determined solely by the XAFS measurements and the three-coordinated monovalent copper ions formed in MFI act as the active sites for N2 adsorption at room temperature; N2 molecules were adsorbed linearly on it. On the other hand, an H2 molecule was adsorbed on CuMFI, resulting in the formation of the η2-type species. The results obtained are expected to provide significant information for the development of materials that function efficiently as N2-fixation or as N2-activation catalysts, as well as H2 activation catalyst.
キーワード：室温での窒素・水素分子吸着；銅イオン交換MFI型ゼオライト；end-on型吸着窒素；η2型吸着水素；XAFS
Key words: dinitrogen and dihydrogen adsorption around 300 K; copper-ion-exchanged MFItype zeolite; end-on type adsorption of N2; η2-type adsorption of H2; XAFS
© 2009 ゼオライト学会© 2009 Japan Association of Zeolite
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