ナノ空間中の化学種の配置を設計したメソポーラスシリカ修飾水中固体酸触媒Design of mesoporous silica-based water-tolerant nano-structured solid acid catalysts
広島大学大学院工学研究科Department of Applied Chemistry, Graduate School of Engineering, Hiroshima University ◇ 〒739-8527 広島県東広島市鏡山1-4-1
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メソポーラスシリカ(SBA-15)の内壁に修飾したアルキル基が疎水的な層を形成し,その中に強酸性プロトン持つヘテロポリ酸分子(H3PW12O40)を固定したナノ複合構造を設計した。ナノ細孔の中心部には空間が残っており液体の水と反応分子が進入できる。多くの固体酸は水中酸触媒反応にほとんど活性を示さないが,このナノ複合体は酢酸エチルの加水分解に高活性を示した。酸性プロトンあたりの触媒活性は,液酸であるH2SO4の約6倍に達する。これは,①アルキル基による疎水的反応場と②水溶媒と反応分子,生成物が拡散できるナノチャネルが存在し,それらの界面に,③強酸性をもつ無機活性点(酸性プロトン)があるというナノ構造中の特異な配置が高活性をもたらしたと考えられる。
We have achieved a solid acid catalyst highly active in aqueous media. The catalyst comprises inorganic active species (H3PW12O40 polyoxometalate molecules) surrounded by hydrophobic alkyl groups in the nanospaces of mesoporous silica. The acidic protons in the hydrophobic environment showed the highest activity for the ester hydrolysis reaction. The mesoporous silica nanostructure afforded paths for the efficient approach of reactant molecules and water to the active sites. The acidic protons catalyze the reaction at the interfaces between the liquid water phase and the hydrophobic organic layers in the nanospaces. The hydrophobic environment around the acidic protons at the interfaces is considered to contribute to the exceptionally high activity of the protons compared to other solid acid catalysts. The present study indicates that a promising strategy for novel functional materials is to design a cooperative function on the basis of the mesoporous silica nanostructure.
キーワード:ナノ複合体;有機-無機複合体;MCM-41;SBA-15
Key words: nanocomposite; organic-inorganic composite; MCM-41; SBA-15
© 2009 ゼオライト学会© 2009 Japan Association of Zeolite
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