酸性条件下でのメソポーラスシリカの合成The synthesis of mesoporous silica under acidic conditions
横浜国立大学大学院工学研究院機能の創生部門Division of Materials Science & Chemical Engineering, Graduate School of Engineering, Yokohama National University ◇ 〒240-8501 神奈川県横浜市保土ヶ谷区常盤台79番5号
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親水性の頭部と疎水性の長い尾部を有する界面活性剤の水溶液中での自己組織化をドライビングフオースとして生成するメソポーラスシリカの構造は,主に界面活性剤の幾何的形状に依存することが知られてきたが,我々は酸性条件下で合成されるメソポーラスシリカの構造は,酸のアニオンの種類によって大きく異なること,空間群に対応した明確な結晶面を示す形態を持つ結晶が得られることを見出した。また,酸性条件下で,最終的に生成するメソポーラス物質は,より小さい曲率を有する相からの変挽によるものであること,さらに,相変換はシリケートの縮合が進んで電荷密度が低くなり,それに調和して型剤が曲率を高くするためであることを明らかにした。温度,型剤濃度,成分モル比も生成するメソ構造に影響を及ぼすことが分かった。
While it is well known that the structure of the mesoporous materials templated by surfactant molecules depends on the molecular geometry of the surfactant species, little attention has been focused on the role of counter anions. We have revealed that the counteranions produce a dominating effect on the type of mesostructures prepared under acidic synthesis conditions using various acids. The mesoporous materials show the distinct morphology according to their space groups. It has been found that under the acidic conditions the mesophase is always transformed from the one with lower curvature into the one with high curvature through epitaxial growth. As the silica condensation causes the charge density of the silicate network to decrease, the organic surfactants pack to form a high surface curvature to maintain charge matching in the interface, so that the transformation to the higher curvature phase occurs. The mesophase formation is also greatly affected by a subtle change in the temperature, surfactant / silica / acid concentrations in water.
Key words: mesoporous silica; mesostructure; acidic synthesis; counter anion; mesophase transformation
© 2002 ゼオライト学会© 2002 Japan Association of Zeolite
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